Analyse langlebiger Aktinide

Transport von 239Pu3+ (rot) and 238U3+ (blau) durch die Analysator beam line, wenn die Anlage auf 239 amu optimiert ist.

  • Langlebige Aktinide wie 236U, 237Np oder 239,240Pu kommen natürlich in der Umwelt in geringsten Spuren (236U/238U ~3×10-14) vor und werden hauptsächlich durch Neutroneneinfang an den primordialen Nukliden 232Th oder 235,238U erzeugt. Folglich können geringfügig höhere Konzentrationen (236U/238U ~10-11) in Uranerzen gefunden werden. Seit Beginn des "nuklearen Zeitalters" in den 1940er Jahren hat der Anteil dieser Nuklide in der Umwelt aufgrund anthropogener Quellen wie Kernreaktorunfällen, Wiederaufbereitungsanlagen oder Fallout aus Kernwaffentests deutlich zugenommen. Während die Freisetzungen aus den beiden erstgenannten Quellen zwar radiologisch relevant, aber in der Regel örtlich begrenzt sind, wurden der Niederschlag von Kernwaffen als sogenannter globaler Fallout, der das natürliche Verhältnis dieser Radionuklide überlagert, praktisch über den ganzen Globus verteilt. Aufgrund der langen Halbwertszeit und der starken Verdünnung in der Atmosphäre zeichnet sich der globale Fallout durch eine geringe spezifische Aktivität aus (z.B. 239+240Pu ~ 1 mBq/g (Boden), 0.05 mBq/kg (Ozeanwasser)) und wird daher im Allgemeinen als radiologisch nicht relevant angesehen.
  • Obwohl die chemischen Eigenschaften der genannten Elemente umfassend untersucht wurden, gibt es große Wissenslücken bezüglich ihres Verhaltens in der Umwelt. Die Analyse der Verteilung der bereits in der Umwelt vorhandenen anthropogenen Aktiniden bietet die Möglichkeit, unser Verständnis der Migrationswege dieser Nuklide zu verbessern, um lokale Akkumulationen (z.B. in Biota) vorherzusagen und das Risiko für eine Exposition des Menschen im Falle künftiger Freisetzungen abzuschätzen. Darüber hinaus können Isotopenverhältnisse von anthropogenen Nukliden wie 240Pu/239Pu, 241Pu/239Pu und 242Pu/239Pu als zuverlässiger Indikator für die Kontaminationsquelle verwendet werden. Durch die Anwendung massenspektrometrischer Methoden kann der für den Nachweis von Aktiniden erforderliche Probenumfang drastisch reduziert werden, was für eine logistisch mögliche Probenahme und eine effiziente chemische Probenvorbereitung unerlässlich ist. Insbesondere ist die AMS in der Lage, langlebige Aktinide aufgrund des Mangels an stabilen Isobaren weitgehend hintergrundfrei zu messen.

Aktinidentrennung mittels Extraktionschromatographie (Karin Hain)

  • VERA definiert nicht nur den Stand der Technik für die Messung sowohl natürlicher als auch anthropogener Aktinide, sondern verschiebt die Grenzen in Bezug auf noch kleinere Probengrößen, kürzere Messdauer und die Erweiterung des Portfolios der AMS auf neue Isotope. In dieser Tradition hat VERA 236U als neues "AMS-Isotop" eingeführt, das nun weitgehend als Ozean-Tracer akzeptiert wird. Gegenwärtig wird die Anwendung des Isotopenverhältnisses 233U/236U (etwa 1%) zur Identifizierung von Freisetzungen aus der Nuklearindustrie erforscht. Die Mindestprobengröße für Aktiniden wird im Wesentlichen durch die Detektionseffizienz einschließlich der chemischen Probenvorbereitung definiert, die im Vergleich zu anderen AMS-Nukliden für Aktiniden eher gering ist (10-5 - 10-4). Bei VERA haben wir die Gesamteffizienz durch mehrere Verbesserungen des Aufbaus und des Messverfahrens erfolgreich um etwa eine Größenordnung gesteigert. Dadurch wird entweder die Probenvorbereitung erheblich vereinfacht, wodurch die Notwendigkeit einer chemischen Trennung der Aktiniden voneinander entfällt, oder es ermöglicht die Analyse des vollständigen Nuklidvektors von 233,236U, 239,240Pu, 241Am und 237Np aus einer einzigen Probe bei extrem niedrigen Werten (unter 10-3 ppq für 241Am) nach der chemischen Trennung. Gegenwärtige Forschung konzentriert sich auf die Erhöhung der Ionisationsausbeute in der Ionenquelle durch Extraktion von Aktiniden als negative Fluoridverbindung (Diplomarbeit M. Kern, A. Wiederin).
  • Eng verknüpft mit den Anforderungen der Nachweismethode entwickeln wir auch entsprechende chemische Probenvorbereitungsverfahren für verschiedene Arten von Probenmaterialien, z.B. Süß- und Meerwasser, Sedimente, Boden, Luftfilter. Diese Verfahren werden unseren Kunden zur Verfügung gestellt und die Ausbildung von Mitarbeitern und Studenten in unseren Chemielabors angeboten.

Kontakt:
Karin Hain, Peter Steier
Relevante Publikationen:

Forschungspartner:

 
  • M. Nemec, CTU Prague , Czech Republic
  • J. Qiao, Denmark Technical University, Denmark
  • F. Quinto, Karlsruhe Institute of Technology, Germany
  • A. Sakaguchi, University of Tsukuba, Japan
  • G. Wallner, University of Vienna, Austria
  • A. Wallner, HZDR, Germany